Die meisten Attosekunden-Laserquellen arbeiten mit einer Pulswiederholrate von 1 kHz (1000 Pulse pro Sekunde), was ihren Einsatz für komplexe Experimente einschränkt. Mit einem am MBI entwickelten Hochleistungslasersystem ist es uns gelungen, Attosekundenpulse mit einer Wiederholrate von 100 kHz zu erzeugen. Dies ermöglicht neuartige Experimente in der Attosekundenforschung.
Lichtpulse im extrem ultravioletten (XUV) Bereich des elektromagnetischen Spektrums mit einer Dauer in der Größenordnung von 100 Attosekunden (1 as=10-18 s) ermöglichen es Wissenschaftlern, die ultraschnelle Dynamik von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern zu untersuchen. In der Regel werden die Experimente mit einer Sequenz von zwei Laserpulsen mit kontrollierbarer Zeitverzögerung durchgeführt. Der erste Puls regt das System an, und der zweite Puls macht eine Momentaufnahme des sich entwickelnden angeregten Systems, indem er eine geeignete Messgröße aufzeichnet. Üblicherweise werden die Impulsverteilungen von Ionen oder Elektronen oder das transiente Absorptionsspektrum des XUV-Pulses als Funktion der Verzögerung zwischen den beiden Pulsen gemessen. Durch Wiederholung des Experiments für verschiedene Zeitabstände zwischen den beiden Pulsen kann ein Film der untersuchten Dynamik erstellt werden.
Um möglichst detaillierte Einblicke in die Dynamik des untersuchten Systems zu erhalten, ist es von Vorteil, die verfügbaren Informationen über die zeitliche Entwicklung möglichst vollständig zu messen. Bei Experimenten mit atomaren und molekularen Targets kann es von Vorteil sein, die dreidimensionalen Impulse aller geladenen Teilchen zu messen. Dies kann mit einem so genannten Reaktionsmikroskop (REMI) erreicht werden, indem Elektronen und Ionen in Koinzidenz nachgewiesen werden. Um das zu erreichen, muss sichergestellt werden, dass bei jedem Laserpuls nur eine einzelne Ionisation stattfindet. Dies hat jedoch zur Folge, dass die Nachweisrate auf einen Bruchteil (in der Regel 10 bis 20 %) der Pulswiederholrate des Lasers begrenzt ist. Aussagekräftige Pump-Probe-Experimente in einem REMI sind daher mit Attosekunden-Pulsquellen der 1-kHz-Klasse nur begrenzt möglich.
Am MBI haben wir ein Lasersystem entwickelt, das auf optischer parametrischer gechirpter Impulsverstärkung (Englisch: optical parametric chipred pulse amplification (OPCPA)) basiert. Bei der parametrischen Verstärkung wird keine Energie im Verstärkermedium gespeichert, daher wird nur sehr wenig Wärme erzeugt. Dies ermöglicht die Verstärkung von Laserpulsen auf wesentlich höhere Durchschnittsleistungen als mit dem derzeitigen "Arbeitspferd", dem Titan:Saphir-Laser, der in Attosekunden-Laboratorien auf der ganzen Welt am häufigsten eingesetzt wird. Der zweite Vorteil der OPCPA-Technologie ist die Fähigkeit, sehr breite Spektren zu verstärken. Unser OPCPA-Lasersystem verstärkt direkt Laserpulse mit wenigen Zyklen und einer Dauer von 7 fs auf eine mittlere Leistung von 20 W. Dies entspricht einer Pulsenergie von 200 uJ bei 100 kHz Wiederholrate. Mit diesem Lasersystem haben wir bereits erfolgreich Attosekunden-Pulszüge (Englisch: attosceond pulse trains (APTs)) erzeugt [1].
Bei vielen Attosekunden-Experimenten ist es von Vorteil, isolierte Attosekundenpulse anstelle eines Pulszugs aus mehreren Attosekundenpulsen einzusetzen. Um die effiziente Erzeugung isolierter Attosekundenpulse zu ermöglichen, sollten die Laserpulse, die den Erzeugungsprozess antreiben, eine Pulsdauer haben, die so nah wie möglich an einem einzigen Lichtzyklus liegt. Auf diese Weise ist die Emission der Attosekundenpulse auf einen einzigen Zeitpunkt beschränkt, was zu isolierten Attosekundenpulsen führt. Um Laserpulse mit Pulsdauern nahe an einem einzigen Zyklus zu erhalten, haben wir die Hohlfaser-Pulskompressionstechnik eingesetzt. Die 7 fs-Pulse werden in eine 1 m langen Hohlfaserkapillare eingekoppelt. Diese Kapillare ist zur spektralen Verbreiterung mit Neongas gefüllt. Mit Hilfe speziell entwickelter ‘gechirpter’ dielektrischer Spiegel können die Pulse auf Pulsdauern von nur 3,3 fs komprimiert werden. Bei der benutzten Wellenlänge von 800 nm haben diese Pulse nur 1,3 optische Zyklen.
Die 1,3-Zyklen-Pulse werden in eine am MBI entwickelte Attosekunden-Beamline eingespeist. Der Hauptteil der Energie wird zur Erzeugung isolierter Attosekunden-XUV-Pulse in einem Gaszellentarget verwendet. Nach Entfernung des Hochleistungs-NIR-Strahls, spektraler Filterung und Fokussierung stehen etwa 106 Photonen pro Laserschuss (entsprechend einem beispiellosen Photonenfluss von 1011 Photonen pro Sekunde) für Experimente zur Verfügung.
Um die erzeugten Attosekunden-XUV-Pulse zu charakterisieren, haben wir ein Attosekunden ’Streaking’ Experiment durchgeführt. Im Wesentlichen wird der XUV-Puls verwendet, um ein atomares Gasmedium (in unserem Fall Neon) zu ionisieren, während ein starker NIR-Puls verwendet wird, um die mit dem XUV Licht erzeugten Photoelektronenwellenpakete zu modulieren. Je nach dem genauen Timing der XUV- und NIR-Pulse werden die Photoelektronen beschleunigt (gewinnen Energie) oder abgebremst (verlieren Energie), was zu einem charakteristischen ‘Streaking’-Spektrogramm führt. Aus dieser Datenmatrix lassen sich die genauen Formen sowohl des NIR-Pulses als auch des XUV-Pulses bestimmen. Die Attosekunden-Pulsformen wurden mithilfe eines für dieses Projekt entwickelten globalen Optimierungsalgorithmus ermittelt. Unsere sorgfältige Analyse zeigt, dass die Hauptpulse der erzeugten XUV Attosekundenpulse eine Dauer von 124±3 as haben. Der Hauptpuls wird von zwei benachbarten Satellitenpulsen begleitet. Diese stammen von der Attosekundenpuls-Erzeugung einen halben NIR-Zyklus vor und nach der Haupt-Attosekundenpuls-Erzeugung. Die Satellitenpulse vor und nach dem Hauptpuls haben eine relative Intensität von nur 1×10-3 bzw. 6×10-4.
Diese isolierten Attosekundenpulse mit hohem Photonenfluss ermöglichen Attosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie-Studien mit einer Wiederholrate, die um 1 oder 2 Größenordnungen über derzeitigen Implementierungen liegt. Wir beginnen derzeit Experimente mit diesen Pulsen in einem Reaktionsmikroskop (REMI).
[1] Mikhail Osolodkov, Federico J. Furch, Felix Schell, Peter Šušnjar, Fabio Cavalcante, Carmen S. Menoni, Claus P. Schulz, Tobias Witting, and Marc J. J. Vrakking. “Generation and Characterisation of Few-Pulse Attosecond Pulse Trains at 100 KHz Repetition Rate.” Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 53, no. 19 (September 2020): 194003. https://doi.org/10.1088/1361-6455/aba77d
[2] Tobias Witting, Mikhail Osolodkov, Felix Schell, Felipe Morales, Serguei Patchkovskii, Peter Šušnjar, Fabio H. M. Cavalcante, Carmen S. Menoni, Claus P. Schulz, Federico J. Furch, and Marc J. J. Vrakking, "Generation and characterization of isolated attosecond pulses at 100 kHz repetition rate," Optica 9, 145-151 (2022) https://opg.optica.org/optica/fulltext.cfm?uri=optica-9-2-145&id=468825
