Freiheit der Elektronen währt nur kurz

Während der Wechselwirkung eines intensiven extrem-ultravioletten (XUV) Laserpulses mit einem Cluster werden viele Ionen und freie Elektronen erzeugt, was zur Bildung eines Plasmas auf der Nanometer-Skala führt. In Experimenten an Freie-Elektronen Lasern (FEL) im XUV- und Röntgen-Bereich wurde bereits gezeigt, dass nur ein kleiner Teil dieser Elektronen den Cluster verlassen kann, während der Großteil der Elektronen im Cluster gefangen bleibt und mit Ionen rekombiniert. In einem neuartigen Ansatz unter der Verwendung einer XUV-Quelle im Labor-Maßstab haben wir nun die Zeitskala dieser Elektronen-Ionen Rekombinations-Prozesse untersucht, die im Pikosekunden-Bereich liegt, wobei viele angeregte Atome erzeugt werden. Die Ergebnisse zeigen, dass es sogar möglich ist, den Laser-induzierten Expansionsprozess des Clusters bis hin zu Nanosekunden zu verfolgen.

Die Erzeugung einer großen Anzahl von Ladungen in einem Cluster durch einen intensiven Lichtpuls kann zur Bildung eines vorübergehenden Nanoplasmas führen, das aus freien Elektronen und Ionen besteht. In der Vergangenheit konnten bereits faszinierende Prozesse in Nanoplasmen beobachtet werden, wie z.B. die Kernfusion oder auch die Erzeugung neutraler Atome mit sehr hohen kinetischen Energien. Während Nanoplasmen routinemäßig während der Wechselwirkung von Clustern mit intensiven XUV-Pulsen von Freie-Elektronen Lasern erzeugt werden, ist ein detailliertes Verständnis der Prozesse innerhalb des Plasmas herausfordernd. Theoretische Modelle haben vorhergesagt, dass der Großteil der Elektronen im Cluster gefangen bleibt und letztlich mit Ionen rekombinieren kann, sodass sowohl Elektronen als auch Ionen in gewöhnlichen Experimenten nicht beobachtet werden können. Eine experimentelle Untersuchung dieser Dynamiken ist jedoch äußerst wichtig, da die Prozesse in Clustern komplex und vielfältig sind und ihre detaillierte Vorhersage schwierig ist. Ein vielversprechender Weg zu einem besseren Verständnis der verschiedenen Mechanismen In Nanoplasmen ist die Entwicklung zeitaufgelöster Experimente. In diesem Zusammenhang sind intensive Quellen aus Höherer Harmonischen Generation (HHG) besonders interessant, die Lichtpulse bis hinunter in den Attosekunden-Bereich erzeugen können. Diese XUV-Quellen im Labor-Maßstab erlauben auf einfache Weise die Durchführung von Pump-Probe Experimenten an Clustern und können die Möglichkeiten, Dynamiken in Clustern zu verstehen, erheblich verbessern.

Abb. 2: (a) Zweidimensionale Impulsabbildung von Elektronen, die die Impulsverteilung der emittierten Elektronen in paralleler (vertikal) und senkrechter Richtung (horizontal) zur XUV/NIR Laser Polarisationsrichtung zeigt, nach XUV-Ionisation und NIR-Probepuls an Argon Clustern mit einer durchschnittlichen Größe von 3500 Atomen. Die Ring-Struktur entspricht der Ionisation von angeregten Atomen durch den NIR-Puls. (b) Das entsprechende kinetische Energie-Spektrum zeigt ein Maximum bei einer Energie von 0,6 eV, welcher aus der NIR Einzelphotonen-Ionisation der 4d und 5p angeregten Zustände in Argon resultiert

In einer internationalen Kollaboration angeführt von Forschern des Max-Born-Instituts konnte nun das erste Pump-Probe Experiment an Clustern mit einer intensiven HHG-Quelle durchgeführt werden. In der aktuellen Ausgabe von Physical Review Letters [112, 253401 (2014)] Physical Review Letters 112.253401, (2014) präsentieren Bernd Schütte, Marc Vrakking, Arnaud Rouzée und ihre Kollegen Filippo Campi von der Universität aus Lund und Mathias Arbeiter und Thomas Fennel von der Universität Rostock die Ergebnisse dieser Untersuchungen. Die Entwicklung einer Technik der Reionization of Excited Atoms from Recombination (REAR) (zu Deutsch: Reionisation angeregter Atome aus der Rekombination) ermöglicht es zum ersten Mal, Information über Ladungszustände vor der Rekombination rückzuschließen. Mit der Hilfe von Probe-Pulsen im Nahinfrarot (NIR)-Bereich wurde eine überraschend umfangreiche Erzeugung von angeregten Atomen beobachtet, und es konnte gezeigt werden, dass diese Atome aus Rekombinations-Prozessen zwischen Elektronen und Ionen stammen. Es wurde demonstriert, dass Elektronen im Nanoplasma, die durch Photoionisation erzeugt werden, nur für eine kurze Zeitspanne von bis zu 10 Pikosekunden quasi-frei sind, bevor sie Rekombinations-Prozesse mit umgebenden Ionen eingehen. Mehr Information über diese Mechanismen wurde durch die Erzeugung spezieller Cluster erhalten, die aus einem Xenon-Kern und einer Argon-Hülle bestehen. Diese Untersuchungen haben gezeigt, dass Rekombination bevorzugt im Xenon-Kern des Clusters stattfindet. Es wurde demonstriert, dass die Wellenlänge des ionisierenden Laserpulses, der mit dem Cluster wechselwirkt, nicht wichtig ist: die Erzeugung angeregter Atome aus Rekombinations-Prozessen wurde auch beobachtet, wenn NIR oder blaues Licht anstatt der XUV-Pulse verwendet wurde. Dies zeigt, dass die aktuellen Erkenntnisse generelle Auswirkung haben für die Erklärung früherer Experimente, die in verschiedenen Wellenlängen-Bereichen durchgeführt wurden. Des Weiteren konnte mithilfe der REAR Technik die Expansion des Clusters bis in den Nanosekunden-Bereich verfolgt werden.

Unsere Ergebnisse zeigen die bemerkenswerte Vielseitigkeit intensiver HHG-Pulse für die Studie von dynamischen Prozessen in Clustern. In Zukunft wird die Untersuchung von anderen ausedehnten Systemen wie Biomolekülen von der Verfügbarkeit dieser XUV-Lichtquellen im Labor-Maßstab profitieren können.

Originalveröffentlichung:
Bernd Schütte, Filippo Campi, Mathias Arbeiter, Thomas Fennel, Marc J. J. Vrakking and Arnaud Rouzée:
"Tracing electron-ion recombination in nanoplasmas produced by extreme-ultraviolet irradiation of rare-gas clusters",
Physical Review Letters 112.253401,(2014)

Abb 1:
Zeitaufgelöste Xe⁺ Ionen-Ausbeute nach XUV-Ionisation von gemischten Clustern bestehend aus einem Xenon-Kern und einer Argon-Hülle. Ein NIR-Puls bei zwei verschiedenen Intensitäten wird zum Abtasten verwendet.  Bei einer Intensität von 2x10¹³ W/cm² hat die Ionen-Ausbeute ein Maximum bei einer Verzögerungszeit von etwa 3 Pikosekunden aufgrund eines gut bekannten Plasma-Resonanz Effektes. Bei der geringeren Intensität von 2x10¹² W/cm² steigt das Signal während der ersten 10 Pikosekunden monotonisch an, welches als Zeitskala der Elektronen-Ionen Rekombination identifiziert wird.

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