Diese Arbeit wurde jetzt in Nature Photonics veröffentlicht.
„Stark korrelierte Festkörper sind komplexe und faszinierende Quantensysteme, in denen oft neue elektronische Zustände entstehen, insbesondere wenn sie mit Licht wechselwirken“, sagt Alexander Lichtenstein von der Universität Hamburg und dem European XFEL. Zu den stark korrelierten Materialien gehören unter anderem Hochtemperatur-Supraleiter, bestimmte Arten magnetischer Materialien und untereinander verdrillte Quantenmaterialien. Sie stellen nicht nur eine Herausforderung für unser grundlegendes Verständnis des Mikrokosmos dar, sondern bieten auch Möglichkeiten für viele aufregende Anwendungen, die von der Materialwissenschaft über die Informationsverarbeitung bis hin zur Medizin reichen: Supraleiter werden zum Beispiel in Kernspintomographen eingesetzt.
Aus diesem Grund ist das Verständnis der Hierarchie und des Zusammenspiels der verschiedenen elektronischen Zustände, die in stark korrelierten Materialien auftreten, so bedeutend. Gleichzeitig stellt dies eine Herausforderung für unsere experimentellen und theoretischen Werkzeuge dar, da Umwandlungen zwischen diesen Zuständen häufig mit Phasenübergängen verbunden sind. Phasenübergänge sind Umwandlungen, die sich nicht stufenlos von einem Stadium ins nächste entwickeln, sondern plötzlich und schnell auftreten können, insbesondere wenn das Material mit Licht wechselwirkt.
Wie sehen die Wege des Ladungs- und Energieflusses während eines solchen Übergangs aus? Wie schnell erfolgt er? Kann man ihn mit Licht steuern, um den Prozess zu gestalten? Und kann Licht das Material in einen Zustand bringen, in dem es sich unter den üblichen Umständen nicht befinden würde? Solche Fragen können mit leistungsstarken und empfindlichen Geräten wie dem Röntgenlaser am European XFEL in Schenefeld bei Hamburg und modernen optischen Werkzeugen der Attosekundenforschung untersucht werden (1 Attosekunde sind 10-18 Sekunden oder der milliardste Teil einer milliardsten Sekunde. In einer Attosekunde legt Licht beispielsweise weniger als ein Millionstel eines Millimeters zurück).
In ihrer Arbeit stellt das internationale Team nun einen völlig neuen Ansatz vor, der es ermöglicht, die ultraschnelle Ladungsbewegungen zu beobachten und zu entschlüsseln, die durch kurze Laserpulse in einem stark korrelierten System ausgelöst werden. Die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler haben eine neue Form der ultraschnellen mehrdimensionalen Spektroskopie entwickelt, die sich die Attosekunden-Kontrolle darüber zunutze macht, wie sich mehrere Farben des Lichts zu einem ultrakurzen Laserpuls addieren. Die Spektroskopie mit einer zeitlichen Auflösung im Subzyklusbereich zeigt das komplexe Wechselspiel zwischen den verschiedenen elektronischen Konfigurationen, und dass ein Phasenübergang von einem metallischen in einen isolierenden Zustand in weniger als einer Femtosekunde stattfinden kann – also in weniger als einer Billiardstel Sekunde.
„Unsere Ergebnisse eröffnen einen Weg, ultraschnelle Prozesse in stark korrelierten Materialien zu untersuchen und gezielt zu beeinflussen“, sagt Olga Smirnova vom Max-Born-Institut und der TU Berlin, Preisträgerin des Mildred-Dresselhaus-Preises des Hamburger Zentrums für ultraschnelle Bildgebung. „Wir haben damit ein Schlüsselwerkzeug für den Zugang zu neuen ultraschnellen Phänomenen in korrelierten Festkörpern entwickelt, das über bisherige Methoden hinausgeht," so Smirnova weiter.
Der Metall-Isolator Phasenübergang, der in einem stark korrelierten System durch einen Impuls von wenigen Femtosekunden (orangefarbene Kurve) ausgelöst wird und zu einer dramatischen Änderung der Zustandsdichte führt, erfolgt innerhalb von weniger als 1 Femtosekunde.
