HHG hat Forscher*innen seit der Demonstration in Festkörpern vor einem Jahrzehnt fasziniert. Trotz bemerkenswerter Fortschritte bleibt das vollständige Verständnis der mikroskopischen Prozesse eine Herausforderung. In einer Zusammenarbeit zwischen dem Max-Born-Institut (MBI) und dem Advanced Research Center for Nanolithography (ARCNL) in Amsterdam untersuchten Wissenschaftler*innen das Zusammenspiel von HHG und laserinduzierter Anregung in Festkörpern, um neue Erkenntnisse über die ultraschnelle Elektronendynamik und die mikroskopischen HHG-Mechanismen zu gewinnen.
HHG tritt auf, wenn intensive Laserpulse mit Festkörpern, Gasen oder Molekülen interagieren und dabei neue Frequenzen − ungeradzahlige Vielfache der fundamentalen Frequenz − mit viel kürzeren Wellenlängen erzeugen. Gleichzeitig können Elektronen energetisch von ihrem Grundzustand in angeregte Zustände transferiert werden, was zu einer transienten Veränderung der optischen Eigenschaften führt. Die kürzlich in ACS Photonics veröffentlichte Studie untersucht die Korrelation zwischen lasergetriebener Anregung und HHG in kristallinen Festkörpern.
In kristallinen Materialien ordnen sich Atome periodisch an und bilden ein Kristallgitter. Wenn sie intensiven Laserfeldern ausgesetzt sind, können zunächst gebundene Elektronen energetisch von dem Valenzband in zuvor unbesetzte Leitungsbandzustände angeregt werden. Anschließend werden sie innerhalb der Energiebänder, die durch die Gitteranordnung bestimmt werden, beschleunigt. Nach der Aufnahme von kinetischer Energie können die Elektronen mit ihrem Ausgangsion rekollidieren und die gewonnene Energie in Form von hochenergetischen Photonen freisetzen. In Festkörpern führen alle drei Prozesse (Anregung, Beschleunigung und Rekollision) zur Bildung einer nichtlinearen Stromdichte, die zur Emission ungeradzahliger Harmonischer der Grundfrequenz des Lasers führt.
Experimentelle Untersuchungen von P. Jürgens et al. vergleichen die Stärke des emittierten HHG Signals bei verschiedenen Kristallorientierungswinkeln mit den nichtlinearen Verlusten der fundamentalen Laserimpulse. Es wurde festgestellt, dass sowohl Verluste als auch HHG Effizienz maximal sind, wenn die lineare Polarisation des Lasers mit speziellen Richtungen innerhalb des Kristallgitters übereinstimmte - was auf eine direkte Korrelation zwischen lasergetriebener Elektronenanregung und HHG hinweist.
Numerische Simulationen basierend auf den Halbleiter-Bloch-Gleichungen, ergänzt durch analytische Berechnungen von orientierungsabhängigen Anregungsraten, reproduzierten wichtige experimentelle Merkmale. Hohe Harmonische mit Photonenergien unterhalb der Bandlücke können dabei sowohl auf die Anregung als auch auf die nicht-parabolische Krümmung der Energiebänder zurückgeführt werden, was die weit verbreitete Annahme, dass die Anharmonizität der Energiebänder HHG Emission unterhalb der Bandlücke dominiert, in Frage stellt.
Die verwendete experimentelle Methodik bietet eine Möglichkeit, die Korrelation zwischen laserinduzierter Anregung und HHG in Materialien mit interner Symmetrie zu untersuchen. Insbesondere schließt dies 2D- oder Dünnschichtmaterialien mit Anwendungen in der Halbleitertechnologie und der Optoelektronik ein.
