Mit der sogenannten All-Attosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie gelang es dem Team, die oszillierende Bewegung eines Elektronenlochs in Xenon-Ionen mit einer Periodendauer von etwa drei Femtosekunden aufzulösen. Die Ergebnisse wurden nun in Nature Communications veröffentlicht.
Elektronische Bewegungen bestimmen die frühesten Stadien praktisch aller lichtinduzierten Prozesse in der Natur - vom ersten Schritt einer chemischen Reaktion bis hin zum Ladungstransport in einem Festkörper. Diese Prozesse laufen jedoch so schnell ab, dass sie nur mit Lichtblitzen von wenigen hundert Attosekunden Dauer beobachtet werden können. Eine Attosekunde entspricht einem Milliardstel einer Milliardstelsekunde. Bei den meisten bisherigen Attosekundenexperimenten wurde ein Attosekundenpuls im extremen Ultraviolett (XUV) mit einem längeren und häufig intensiven Nahinfrarotpuls kombiniert. Solche Felder können das untersuchte System beeinflussen und seine intrinsische elektronische Antwort überlagern. Bei dem neuen Ansatz sind dagegen sowohl der Pump- als auch der Probepuls XUV-Attosekundenpulse. Dadurch lässt sich ein potenziell wesentlich unverfälschterer Blick auf die zugrunde liegende Dynamik gewinnen.
Die Forschenden erzeugten mit einer laborgestützten Höheren-Harmonischen-Quelle Attosekundenpulse von etwa 270 Attosekunden Dauer. Der erste Puls entfernte ein Elektron aus einem Xenonatom und erzeugte das zurückbleibende Ion in einer kohärenten Überlagerung zweier energetisch eng benachbarter elektronischer Zustände. Die dadurch entstandene Lücke in der Elektronenhülle, ein sogenanntes „Elektronenloch“, blieb nicht stationär, sondern bewegte sich periodisch innerhalb des Ions.
Der zweite Attosekundenpuls zeichnete diese Bewegung anhand von Veränderungen im extrem ultravioletten Absorptionsspektrum auf. Die gemessene Periode von etwa drei Femtosekunden entspricht der aus dem Energieabstand der beiden Spin-Bahn-Zustände erwarteten Schwingungsperiode. „Durch den Einsatz von Attosekundenpulsen in beiden Schritten können wir elektronische Bewegungen anregen und beobachten, ohne ein zusätzliches starkes Infrarotfeld anzulegen“, erklärt Bernd Schütte, der die Studie leitete. „Damit kommen wir dem Ziel näher, elektronische Prozesse während ihres Ablaufs zu beobachten, ohne sie dabei wesentlich zu beeinflussen.“
Das Experiment ist ein wichtiger Schritt auf dem Weg zu einer neuen Generation der Attosekundenspektroskopie, die mit intensiven Attosekunden-Lichtquellen im Labor durchgeführt werden kann. Durch die Verbindung extremer Zeitauflösung mit der Fähigkeit, einzelne elektronische Zustände voneinander zu unterscheiden, könnte die Methode sichtbar machen, wie sich Ladungen durch Moleküle bewegen, wie elektronische Energie umverteilt wird und wie die ersten entscheidenden Schritte einer photochemischen Reaktion aus dem gekoppelten Zusammenspiel von Elektronen und Atomkernen hervorgehen.
Das Potenzial der Methode reicht weit über Atome und Moleküle hinaus. Auf Festkörper angewendet könnte die Methode zeigen, wie sich elektronische Abschirmung, Streuprozesse, Ladungsträgervervielfachung, Exzitonenbildung und der Ladungstransfer über Grenzflächen auf Zeitskalen von Attosekunden bis Femtosekunden entwickeln. Solche Messungen könnten einen neuen mikroskopischen Einblick in die Prozesse ermöglichen, welche die Leistungsfähigkeit von Halbleitern, Quantenmaterialien, zweidimensionalen Systemen und zukünftigen optoelektronischen Bauelementen bestimmen. Langfristig könnte die All-Attosekunden-Spektroskopie einen Weg eröffnen, die schnellsten elektronischen Prozesse, die die Reaktion von Materie auf Licht bestimmen, nicht nur zu beobachten, sondern schließlich auch gezielt zu kontrollieren.
